Etter at han var ferdig med studiet arbeidet han som musikklærer, musikkredaktør og frilans-komponist. Sammen med andre av Paul Gilsons musikkstudenter stiftet han gruppen Les Synthétistes i 1925. Les Synthétistes kan sammenlignes med gruppen av fem som var fremtredende i Russland, og den franskeLe group de 6. Gruppens mål var å forene kreftene for å forbedre det konservative musikkmiljøet ved å forbedre autentiske samtidige musikkverk. René Bernier, Francis de Bourguignon, Théo De Joncker, Maurice Schoemaker, Jules Strens og Robert Otlet var gruppens andre medlemmer.
Poot arbeidet også femten år som publisist i tidsskriftene Le Peuple og La Revue Musicale belge, det siste hadde han startet sammen med Paul Gilson.
Fra 1939 av arbeidet han ved det kongelige konservatoriet i Brussel som dosent og professor for kontrapunkt og harmonilære. Han etterfulgte i 1949 Léon Jongen som direktør for konservatoriet, en posisjon han innehadde frem til 1966.
Han var juryformann fra 1963 – 1980 under den internasjonale musikk-konkurransen Concours Reine Elisabeth, og skrev dessuten flere komposisjoner i oppdrag av denne konkurransen. Mellom 1969 og 1976 var han rektor for Muziekkapel Koningin Elisabeth. Han var dessuten medlem av Belgias kongelige flamske akademi for vitenskap og kunst.
Komposisjonen Vrolijke Ouverture (lystig overtyre) som han skrev i 1934, og som var tilegnet hans tidligere lærer Paul Dukas, gjorde ham kjent ut over Belgias grenser.
