I hans tid ble den norske hæren øket til 12 000 mann. Han arbeidet for å skaffe hæren bedre utstyr og flere øvelser. Han ledet de norske styrkene med suksess i den skånske krigen (Gyldenløvefeiden) 1675–1679. Han bodde i Stattholdergården i Kvadraturen på slutten av 1600-tallet. Fredriksten festning ble bygget i hans funksjonstid, og ett av de tre utenverkene, fortet Gyldenløve, er oppkalt etter ham. Karl XII falt like under kanontårnet Gyldenløve den 11. desember 1718.
Grevskapet Laurvigen
I 1671 opprettet kong Christian VLarvik grevskap for Ulrik Fredrik Gyldenløve, og grunnla samtidig byen Larvik. Gyldenløve var byggherre for kirken og herregården. Han eide en stund setegården Trosvig i Fredrikstad, og han pleide å oppholde seg der når han var i Fredrikstad. Etterhvert solgte han gården til general Cicignon.
Til tross for at han var stattholder i Norge i 35 år, oppholdt han seg ofte i Danmark, og hadde i lange perioder en visestattholder til å ivareta embetsoppgavene.
Gyldenløve døde i Hamburg. Et orlogsskip seilte ham til København, hvor han etter eget ønske ble gravlagt i Vor Frue kirke. Gravmonumentet var utformet av Thomas Quellinus. Det ble senere ødelagt, men fragmenter av sarkofagen kan fortsatt sees.[11]
Ekteskapene
Ulrik Fredrik var gift tre ganger.
I 1659 hemmelig gift med Sophie Urne, ekteskapet oppløst i 1660. En sønn fra dette ekteskap, Waldemar Løvendal, var stattholder i Norge 1710–12
16. desember 1660 gift med Marie Grubbe, paret ble skilt i 1670
^«Vor Frue Kirke / Københavns Domkirke». www.kirkehistorie.dk. Arkivert fra originalen 23. september 2017. Besøkt 10. oktober 2021. «Af kirkens enorme rigdom på gravminder er der fra hele perioden op til bombardementet kun levnet enkelte rester, der er anbragt i sideskibene eller på korrundingens loft. I nordre sideskib er der et epitafium af sort marmor over rigsadmiral Jørgen Vind, † 1644, og Ingeborg Ulfstand. | Fra gravmindet over biskop Henrik Bornemann, † 1710, er bevaret hans portrætbuste, udført af Ths Quellinus. I søndre sideskib findes halvdelen af låget fra generalfeltmarskal Ulrik Frederik Gyldenløves (død 1704) sarkofag. I nordre sideskib er opsat en del kistebeslag.»